以鐳射為光源的光譜技術。與普通光源相比，鐳射光源具有單色性好、亮度高、方向性強和相幹性高等特點，是用來研究光與物質的相互作用，從而辨認物質及其所在體系的結構、組成、狀態及其變化的較理想的光源。鐳射的出現，使原有的光譜技術在靈敏度和解析度方面得到很大的改善，使喇曼光譜分析獲得瞭新生。由於已能獲得強度極高、脈衝寬度極窄的鐳射，多光子過程和非線性光化學過程及對分子在激發後弛豫過程中某些瞬態過程的觀察已成為可能，並分別發展成為新的光譜技術。鐳射光譜學已成為與物理學學、化學、生物學及材料科學等密切相關的新領域。
可調（諧）激光光源 可調諧激光器，又稱波長可變激光器或調頻激光器。它所發出的激光波長可連續改變，是理想的光譜研究用光源。根據其作用原理的不同，可調激光器可分為兩大類：①以誘導熒光為基礎，或保持誘導熒光的中心頻率不變，由諧振腔在其熒光幅度范圍內進行調諧，或改變能級使誘導熒光的中心頻率發生位移以實現調諧，其中包括染料激光器、高壓氣體激光器、半導體二極管激光器等；②以非線性光學效應為基礎，利用光參量相互作用放大或感生喇曼散射效應而構成的光參量振蕩器、非線性光學晶體倍頻或混頻器、自旋反轉喇曼激光器和染料激勵的喇曼激光器等均屬於此類。目前，各類可調激光器的總波長調諧范圍在真空紫外的1188埃至毫米波的8.3毫米之間。
可調激光器分為連續波和脈沖兩種，脈沖激光的單色性比一般光源高，但其線寬不能低於脈寬的倒數值，故用作光源時，分辨率以連續波激光器為好，現在已能達到10-9的分辨率（線寬＜1兆赫），經過復雜的反饋控制，線寬還可減至數百赫。
吸收光譜 激光用於吸收光譜，可取代普通光源，省去單色器或攝譜裝置。激光強度高，足以抑制檢測器件的噪聲幹擾。激光的準直性有利於采用往復式光路設計，以增加光束通過樣品池的次數。所有這些特點均有利於提高檢測靈敏度。除去直接測量經過樣品池後光的衰減外，由於激光強度高，還可以利用光與基質作用時伴隨的熱效應或電離效應進行測量，如光聲光譜學等。利用激光誘導熒光和激光光致電離等技術與分子束光譜技術配合，已能有選擇地檢測出單個原子的存在。
內腔吸收 將對光有吸收作用的樣品置於寬帶染料激光器的諧振腔中，可以較大地提高檢測靈敏度，比單通道吸收測量法提高約105倍。這是因為光束多次經過樣品後，在互相競爭的許多振蕩模中，對其差別有一種放大作用。
多光子吸收 當原子同時吸收2個或2個以上光子時，可使其激發到高量子態。這種N次躍遷電子躍遷的幾率和光強度的N次方成正比，惟有激光的高強度才能使雙或多光子吸收成為現實。雙光子光譜可以研究宇稱與吸收態相同的狀態間的躍遷。
熒光光譜 高強度激光是一種使吸收物種中相當數量的分子提升到激發量子態的有效手段。因此激光可以大大提高熒光光譜、光泵、能級交叉光譜或雙共振光譜等經典光譜技術的靈敏度，並使這些技術可在強光譜光源所不具有的波長范圍內研究原子和分子的躍遷。利用激光還可逐級激發，達到高激發態，包括原子的自電離態和高裡德伯態。激光光源用於分子熒光光譜研究，可克服常用高壓汞燈的輸出波長有限且強度相差懸殊和氙燈的紫區輸出功率較小等缺點，使該法成為檢測超低濃度分子的靈敏而有效的辦法，其中脈沖可調諧染料激光器已成為分析和研究生物大分子的重要工具。例如用氮分子激光泵的可調染料激光器對熒光素鈉的單脈沖檢測限已達到10-10摩／升，比用普通光源得到的最高靈敏度提高瞭一個數量級。激光誘導熒光光譜用於氣體分子與自由基的檢測也達到瞭較高的靈敏度。如對二氧化氮分子的檢測限達到納克數量級，空氣中甲醛的檢測限達到50納克，大氣中OH基的檢測限達到5×106個／厘米3。
喇曼光譜 激光使喇曼光譜學獲得瞭新生，因為激光的高強度極大地提高瞭這種形式的雙光子光譜的靈敏度。可調諧激光器提高瞭喇曼光譜的靈敏度、分辨率和實用性。為瞭進一步提高喇曼光的強度，最近又研究出兩種新技術，即共振喇曼光譜法和相幹反斯托克斯喇曼光譜法(CARS)。
共振喇曼光譜以共振喇曼效應為基礎，使激發光的頻率落在樣品的電子吸收譜帶內或附近，可產生較強的共振喇曼線。也可以用另一支可調諧取樣激光器使之產生受激喇曼散射而進行觀測。
CARS是以強光作用下樣品中的非線性混頻現象為基礎而發展起來的一種新的光譜技術。在通常的喇曼散射過程中，頻率為ω1的入射光與分子相互作用後，產生的斯托克斯散射光頻率為ω2(ω1＞ω2)，如以頻率為ω1與ω2的兩束激光同時輻照樣品，激勵偶極的非線性響應，產生頻率為2ω1-ω2的相幹反斯托克斯射線，它是類似於低強度激光的一束相幹光，即樣品的CARS譜線，這種方法的靈敏度比普通喇曼法約高3～5個數量級，可使熒光幹擾減少到原值的10-9，可用於研究固體、液體和氣體樣品。
高分辨激光光譜 激光對高分辨光譜的發展有很大的作用，是研究原子、分子和離子結構的有力工具，可以用來研究譜線的精細和超精細分裂、塞曼和斯塔克分裂、光位移、碰撞加寬、碰撞位移等效應。此外，激光使譜線波長的測量達到前所未有的精度。當激光波長由某個原子或分子的躍遷鎖定之後，可以提供精確的長度或頻率的基準。這類激光器已成為精密測量學的重要工具，還可用來精確地測定基本物理常數並對基本物理定律進行嚴格的驗證。
時間分辨激光光譜 能輸出脈沖持續時間短至納秒或皮秒的高強度脈沖激光器，是研究光與物質相互作用時瞬態過程的有力工具，在測定激發態壽命和研究氣、液、固相中原子、分子和離子的弛豫過程方面有極高的時間分辨能力。
脈沖激光可用來使原子或分子激發到高位的鄰近能級上去，幹涉效應將導致對隨之而來的自發輻射的調制。這類量子頻差可提供有關能級的精細結構的信息。
在光與共振躍遷的相互作用中，還可以利用激光觀察到有趣的相幹瞬變現象。這類效應包括自由誘導衰變、光回聲和自感生透明性等，與在微波區研究核磁共振效應時所觀察到的現象有時很相似，不僅可用來測量相弛豫過程，還有助於瞭解光與物質作用時的復雜性。
參考書目
N.Bloembergen，ed.，Nonlinear Spectroscopy，Pro-ceedings of the International School ofPhysics，“Enrico Fermi“，Academic Press，New York，1977.